中国科学院物理研究所
北京凝聚态物理国家研究中心
SF4组供稿
第37期
2011年12月28日
拓扑绝缘体薄膜的电子结构及能带调控研究—— 物理所SF4组在拓扑绝缘体的实验研究方面取得重要新进展
最近，三维拓扑绝缘体A2B3(A=Bi,Sb；B=Se,Te)因其独特的二维狄拉克费米子表面态，以及许多奇特的电子特性激起了研究者们的广泛兴趣。但是，由于几乎所有的拓扑绝缘体材料都具有大量的本征缺陷，表面态的性质很容易被体载流子掩盖。同时，为了更好地研究表面态狄拉克点附近的特性，狄拉克点须远离体带。因此，通过缺陷的控制以实现费米面和能带结构有效调控成为该领域重要且具有挑战性的课题之一。在过去一年中，中科院物理所/北京凝聚态物理国家实验室（筹）表面物理实验室SF4研究组马旭村研究员、何珂副研究员与清华大学物理系薛其坤、王亚愚和陈曦教授等合作，在拓扑绝缘体薄膜的电子结构及能带调控、拓扑绝缘体的掺杂研究等方面取得了若干重要的进展。
一、Sb2Te3薄膜的缺陷控制、能带结构调控及其拓扑表面态性质研究
三维拓扑绝缘体A2B3的表面态只有单个狄拉克锥，其中Sb2Te3由于狄拉克点远离体带有其独特的优越性。但是，由于Sb2Te3一般都是p型的而且其费米面位于价带中，不利于角分辨光电子能谱(ARPES)和输运研究。与此材料的相关工作非常少，至今还没有n型Sb2Te3的报道。
在去年的Bi2Te3、Bi2Se3研究工作的基础上，该合作团队首先实现了高质量Sb2Te3薄膜的分子束外延生长(MBE)。通过扫描隧道显微镜以及隧道谱(STM/STS)的观测，他们研究了该材料中的缺陷类型并确定主要缺陷都是p型(图1a-f)。通过精确控制生长动力学，实现了对Sb2Te3薄膜中缺陷的浓度以及类型的有效控制。进一步结合衬底的n型掺杂效应，他们实现了对Sb2Te3薄膜的费米面在整个体能隙范围内的有效调节(图1g)，特别是其费米面能够穿过狄拉克点达到表面态电荷中性点[Phys. Rev. Lett., accepted, see also arXiv: 1111.0817]。
通过对Sb2Te3薄膜中朗道能级的系统研究(图2c)，他们首次证实了Sb2Te3表面态的准粒子寿命几乎不受本征替代缺陷的影响，只受电子相互作用影响(图2e)。这是由于拓扑表面态电子不同于普通导体中的载流子，具有独特的螺旋自旋结构。同时，他们证实了Sb2Te3表面态具有接近完美的线性色散关系(图2d)，并确定其作为三维拓扑绝缘体的厚度极限为4层。这些特点表明，Sb2Te3是一种研究和实现拓扑绝缘体许多奇特现象的理想材料[Phys. Rev. Lett., in press (2011), see also arXiv: 1111.1485]。
利用Sb2Te3与Bi2Te3具有不同的能带结构和掺杂特性，他们还成功生长了不同组分的(Bi1-xSbx)2Te3三元合金薄膜来调节其性质。ARPES谱和输运测量研究表明，通过控制三元合金薄膜中Bi/ Sb的比例，其表面态能带结构可以从空穴型转变为电子型(图3)，而狄拉克点可以从价带顶以下（Bi2Te3）提升到体能隙中。这种能带和化学势的调控技术不仅可以实现理想的本征拓扑绝缘体，而且可能对表面态的量子输运研究和器件应用产生重要的促进作用[Nat. Commun. 2, 574 (2011)]。
二、掺杂的Bi2Se3拓扑绝缘体薄膜的电子结构研究
通过构建超导体/拓扑绝缘体界面或者将超导相引入拓扑绝缘体的体相, 拓扑绝缘体可能是最有希望实现Majorana费米子的体系。虽然后者已经在Cu掺杂的Bi2Se3材料中实现，但Majorana费米子还没有被确认。该合作团队利用MBE和STM/STS，在微观上系统地研究了CuxBi2Se3体系中Cu的掺杂机制，为Majorana费米子的观测提供了有价值的信息[Phys. Rev. B 84, 075335 (2011)]。
在三维拓扑绝缘体中，其无能隙螺旋表面态的贝利相位(Berry’s phase)为π，这导致一系列奇特的现象，比如不存在非磁性杂质背散射以及弱反局域化的现象。为了通过输运来研究拓扑表面态的这些性质，他们生长并研究了二维极限下的Bi2Se3薄膜，发现薄膜中存在一种由于受电子相互作用及弱反局域化作用而形成的绝缘基态[Phys. Rev. B 83, 165440 (2011)]。进一步对Bi2Se3薄膜进行磁性原子掺杂，表面态的贝利相位将偏离π，从而导致从弱反局域化到弱局域化的过渡现象。这项工作细致地研究了磁性掺杂对拓扑绝缘体表面态输运性质的影响，对实现拓扑绝缘体在自旋电子学方面的潜在应用有很大的指导意义[Phys. Rev. Lett., in press (2011), see also arXiv: 1103.3353]。
以上工作的理论合作者包括物理所戴希和方忠研究员、Rensselaer Polytechnic Institute张绳百教授、斯坦福大学张首晟教授，工作得到了国家自然科学基金委、科技部和中国科学院的基金资助。
相关文献:
(1) Yeping Jiang, Y. Y. Sun, Mu Chen, Yilin Wang, Zhi Li, Canli Song, Ke He, Lili Wang, Xi Chen, Qi-Kun Xue, Xucun Ma, and S. B. Zhang, “Fermi level tuning of epitaxial Sb2Te3 thin films on graphene by regulating intrinsic defects and substrate transfer doping”, Phys. Rev. Lett. (in press), see also arXiv: 1111.0817.
(2) Yeping Jiang, Yilin Wang, Mu Chen, Zhi Li, Canli Song, Ke He, Lili Wang, Xi Chen, Xucun Ma, and Qi-Kun Xue, “Landau quantization and the thickness limit of topological insulator thin films of Sb2Te3”, Phys. Rev. Lett. in press (2011), see also arXiv: 1111.1485.
(3) Jinsong Zhang, Cui-Zu Chang, Zuocheng Zhang, Jing Wen, Xiao Feng, Kang Li, Minhao Liu, Ke He, Lili Wang, Xi Chen, Qi-Kun Xue, Xucun Ma, and Yayu Wang, “Band structure engineering in (Bi1-xSbx)2Te3 ternary topological insulators”, Nat. Commun. 2, 574 (2011).
(4) Yi-Lin Wang, Yong Xu, Ye-Ping Jiang, Jun-Wei Liu, Cui-Zu Chang, Mu Chen, Zhi Li, Can-Li Song, Li-Li Wang, Ke He, Xi Chen, Wen-Hui Duan, Qi-Kun Xue, and Xu-Cun Ma, “Structural defects and electronic properties of the Cu-doped topological insulator Bi2Se3”, Phys. Rev. B 84, 075335 (2011).
(5) Minhao Liu, Cui-Zu Chang, Zuocheng Zhang, Yi Zhang, Wei Ruan, Ke He, Li-li Wang, Xi Chen, Jin-Feng Jia, Shou-Cheng Zhang, Qi-Kun Xue, Xucun Ma, and Yayu Wang, “Electron interaction-driven insulating ground state in Bi2Se3 topological insulators in the two-dimensional limit”, Phys. Rev. B 83, 165440 (2011).
(6) Minhao Liu, Jinsong Zhang, Cui-Zu Chang, Zuocheng Zhang, Xiao Feng, Kang Li, Ke He, Li-li Wang, Xi Chen, Xi Dai, Zhong Fang, Qi-Kun Xue, Xucun Ma, and Yayu Wang, “Crossover between weak localization and weak antilocalization in magnetically doped topological insulator”, Phys. Rev. Lett. ( in press) , see also arXiv: 1103.3353.
一、Sb2Te3薄膜的缺陷控制、能带结构调控及其拓扑表面态性质研究
三维拓扑绝缘体A2B3的表面态只有单个狄拉克锥，其中Sb2Te3由于狄拉克点远离体带有其独特的优越性。但是，由于Sb2Te3一般都是p型的而且其费米面位于价带中，不利于角分辨光电子能谱(ARPES)和输运研究。与此材料的相关工作非常少，至今还没有n型Sb2Te3的报道。
在去年的Bi2Te3、Bi2Se3研究工作的基础上，该合作团队首先实现了高质量Sb2Te3薄膜的分子束外延生长(MBE)。通过扫描隧道显微镜以及隧道谱(STM/STS)的观测，他们研究了该材料中的缺陷类型并确定主要缺陷都是p型(图1a-f)。通过精确控制生长动力学，实现了对Sb2Te3薄膜中缺陷的浓度以及类型的有效控制。进一步结合衬底的n型掺杂效应，他们实现了对Sb2Te3薄膜的费米面在整个体能隙范围内的有效调节(图1g)，特别是其费米面能够穿过狄拉克点达到表面态电荷中性点[Phys. Rev. Lett., accepted, see also arXiv: 1111.0817]。
通过对Sb2Te3薄膜中朗道能级的系统研究(图2c)，他们首次证实了Sb2Te3表面态的准粒子寿命几乎不受本征替代缺陷的影响，只受电子相互作用影响(图2e)。这是由于拓扑表面态电子不同于普通导体中的载流子，具有独特的螺旋自旋结构。同时，他们证实了Sb2Te3表面态具有接近完美的线性色散关系(图2d)，并确定其作为三维拓扑绝缘体的厚度极限为4层。这些特点表明，Sb2Te3是一种研究和实现拓扑绝缘体许多奇特现象的理想材料[Phys. Rev. Lett., in press (2011), see also arXiv: 1111.1485]。
利用Sb2Te3与Bi2Te3具有不同的能带结构和掺杂特性，他们还成功生长了不同组分的(Bi1-xSbx)2Te3三元合金薄膜来调节其性质。ARPES谱和输运测量研究表明，通过控制三元合金薄膜中Bi/ Sb的比例，其表面态能带结构可以从空穴型转变为电子型(图3)，而狄拉克点可以从价带顶以下（Bi2Te3）提升到体能隙中。这种能带和化学势的调控技术不仅可以实现理想的本征拓扑绝缘体，而且可能对表面态的量子输运研究和器件应用产生重要的促进作用[Nat. Commun. 2, 574 (2011)]。
二、掺杂的Bi2Se3拓扑绝缘体薄膜的电子结构研究
通过构建超导体/拓扑绝缘体界面或者将超导相引入拓扑绝缘体的体相, 拓扑绝缘体可能是最有希望实现Majorana费米子的体系。虽然后者已经在Cu掺杂的Bi2Se3材料中实现，但Majorana费米子还没有被确认。该合作团队利用MBE和STM/STS，在微观上系统地研究了CuxBi2Se3体系中Cu的掺杂机制，为Majorana费米子的观测提供了有价值的信息[Phys. Rev. B 84, 075335 (2011)]。
在三维拓扑绝缘体中，其无能隙螺旋表面态的贝利相位(Berry’s phase)为π，这导致一系列奇特的现象，比如不存在非磁性杂质背散射以及弱反局域化的现象。为了通过输运来研究拓扑表面态的这些性质，他们生长并研究了二维极限下的Bi2Se3薄膜，发现薄膜中存在一种由于受电子相互作用及弱反局域化作用而形成的绝缘基态[Phys. Rev. B 83, 165440 (2011)]。进一步对Bi2Se3薄膜进行磁性原子掺杂，表面态的贝利相位将偏离π，从而导致从弱反局域化到弱局域化的过渡现象。这项工作细致地研究了磁性掺杂对拓扑绝缘体表面态输运性质的影响，对实现拓扑绝缘体在自旋电子学方面的潜在应用有很大的指导意义[Phys. Rev. Lett., in press (2011), see also arXiv: 1103.3353]。
以上工作的理论合作者包括物理所戴希和方忠研究员、Rensselaer Polytechnic Institute张绳百教授、斯坦福大学张首晟教授，工作得到了国家自然科学基金委、科技部和中国科学院的基金资助。
相关文献:
(1) Yeping Jiang, Y. Y. Sun, Mu Chen, Yilin Wang, Zhi Li, Canli Song, Ke He, Lili Wang, Xi Chen, Qi-Kun Xue, Xucun Ma, and S. B. Zhang, “Fermi level tuning of epitaxial Sb2Te3 thin films on graphene by regulating intrinsic defects and substrate transfer doping”, Phys. Rev. Lett. (in press), see also arXiv: 1111.0817.
(2) Yeping Jiang, Yilin Wang, Mu Chen, Zhi Li, Canli Song, Ke He, Lili Wang, Xi Chen, Xucun Ma, and Qi-Kun Xue, “Landau quantization and the thickness limit of topological insulator thin films of Sb2Te3”, Phys. Rev. Lett. in press (2011), see also arXiv: 1111.1485.
(3) Jinsong Zhang, Cui-Zu Chang, Zuocheng Zhang, Jing Wen, Xiao Feng, Kang Li, Minhao Liu, Ke He, Lili Wang, Xi Chen, Qi-Kun Xue, Xucun Ma, and Yayu Wang, “Band structure engineering in (Bi1-xSbx)2Te3 ternary topological insulators”, Nat. Commun. 2, 574 (2011).
(4) Yi-Lin Wang, Yong Xu, Ye-Ping Jiang, Jun-Wei Liu, Cui-Zu Chang, Mu Chen, Zhi Li, Can-Li Song, Li-Li Wang, Ke He, Xi Chen, Wen-Hui Duan, Qi-Kun Xue, and Xu-Cun Ma, “Structural defects and electronic properties of the Cu-doped topological insulator Bi2Se3”, Phys. Rev. B 84, 075335 (2011).
(5) Minhao Liu, Cui-Zu Chang, Zuocheng Zhang, Yi Zhang, Wei Ruan, Ke He, Li-li Wang, Xi Chen, Jin-Feng Jia, Shou-Cheng Zhang, Qi-Kun Xue, Xucun Ma, and Yayu Wang, “Electron interaction-driven insulating ground state in Bi2Se3 topological insulators in the two-dimensional limit”, Phys. Rev. B 83, 165440 (2011).
(6) Minhao Liu, Jinsong Zhang, Cui-Zu Chang, Zuocheng Zhang, Xiao Feng, Kang Li, Ke He, Li-li Wang, Xi Chen, Xi Dai, Zhong Fang, Qi-Kun Xue, Xucun Ma, and Yayu Wang, “Crossover between weak localization and weak antilocalization in magnetically doped topological insulator”, Phys. Rev. Lett. ( in press) , see also arXiv: 1103.3353.
 |
| 图1： (a)-(f) Sb2Te3薄膜中主要缺陷的STM高分辨图以及在晶格中的占位。(g)优化生长后薄膜中狄拉克点相对费米面的位置随层厚的变化关系。这表明通过减小本征缺陷以及衬底的n掺杂可以实现Sb2Te3薄膜中费米面的有效调节。 |
 |
| 图2：(a)(b) MBE生长的Sb2Te3薄膜的STM形貌图以及通过控制生长条件引入的大量本征替代缺陷的形貌图。插图是原子分辨图，亮点是表面Te原子。(c)(d) 在4层Sb2Te3薄膜上随磁场变化的朗道能级以及由此得到的表面态的线性色散。(e)由朗道能级峰宽得到的表面态准粒子寿命与能量的关系。 |
 |
| 图3：(Bi1-xSbx)2Te3薄膜随x变化的角分辨光电子能谱。随着Sb含量的增加，表面态的狄拉克点逐渐脱离体价带。 |
 |
| 图4：Bi2-xCrxSe3薄膜随Cr掺杂量变化以及随温度变化的霍尔效应(a-e)和磁电导的变化(f-g)。 |
- Fermi Level Tuning of Epitaxial Sb2Te3 Thin Films on Graphene by Regulating Intrinsic Defects and Substrate Transfer Doping
- Landau quantization and the thickness limit of topological insulator thin films of Sb2Te3
- Band structure engineering in (Bi1-xSbx)2Te3 ternary topological insulators
- Structural defects and electronic properties of the Cu-doped topological insulator Bi2Se3
- Electron interaction-driven insulating ground state in Bi2Se3 topological insulators in the two-dimensional limit
- Crossover between weak localization and weak antilocalization in magnetically doped topological insulator