中国科学院物理研究所
北京凝聚态物理国家研究中心
EX4组供稿
第34期
2012年09月07日
非晶合金中弛豫和扩散关系的研究进展
   在玻璃态物理中有一个的重要问题: 弛豫和扩散的关系。弛豫和扩散是过冷液体和玻璃态物质的两个基本的动力学过程。对于一般液体,高温时(熔点以上),液体只有一个弛豫过程(α弛豫),其弛豫时间和液体的扩散系数是通过Stokes-Einstein关系关联的, Stokes–Einstein关系式是爱因斯坦1905年在研究布朗运动时发现的。然而,随着温度降低,形成非晶的过冷液体的弛豫和扩散行为都变得更加复杂。一方面,弛豫模式发生分裂, β弛豫过程出现。另一方面,在较低的温度时还会发生不同组分扩散系数的解耦-即不同大小的原子扩散系数不再相等。同时,几乎在所有的过冷液体中多发现Stokes-Einstein关系不再适用。一般认为,这可能和动力学非均匀性有关,但其背后的物理机制仍然不清楚。过冷液体和玻璃态中扩散和弛豫的关系是目前玻璃物理的重要问题。
   中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家实验室(筹)汪卫华研究组率先在非晶合金弛豫研究领域开展工作,并取得了一系列成果。他们的研究发现β弛豫在玻璃态物质中有非常重要的作用。他们的前期研究发现金属玻璃塑性形变和β弛豫有密切的联系。例如,他们从实验上证明了金属玻璃塑性形变基本单元STZ的激活能WSTZ和β弛豫的激活能Eβ在量值上是相等的,即Eβ=WSTZ,这揭示了金属玻璃塑性形变和弛豫之间的内在联系[Phys Rev B  81, 220201(R) (2010)]。他们还从β弛豫和STZ的关联性出发, 研制出了一种能够在室温附近进行拉伸塑性形变的新型La基非晶合金,阐明了金属玻璃韧脆转变和STZ的运动以及β弛豫之间的关联 [Phys. Rev. Lett.108, 015504 (2012)]。
   最近他们组于海滨等与德国哥廷根大学,美国北卡罗来纳大学合作,系统比较了弛豫和扩散的动力学特征,发现β弛豫和金属玻璃组分中最小原子的扩散有密切关系。在不同金属玻璃体系中,他们发现最小原子的扩散和β弛豫发生在相同的时间-温度范围内,而且二者的激活能是相等的。这表明小原子的扩散行为是和β弛豫耦合在一起的,虽然整体上扩散和弛豫已经没有明显关联。他们指出可能是由于β弛豫的协同作用,导致了小原子扩散速度增加,使得Stokes-Einstein关系不再成立。另一方面,该结果对理解金属玻璃的β弛豫有重要意义。相关结果发表在Phys. Rev. Lett.109, 095508 (2012)。
附图如下:
图1. (a) Pd40Ni10Cu30P20基金属玻璃的弛豫行为,(b) Pd40Ni10Cu30P20金属玻璃的β弛豫和NMR测量的P原子跳跃频率。
(a) Temperature dependent of the loss modulus E” of the Pd40Ni10Cu30P20MG. (b) The f dependence of the onset (triangle symbols) and peak (square symbols) temperature of the β relaxations and fitted with Arrhenius relations (lines). The circle symbols stand for the P atomic diffusive hopping rates measured by NMR.
图2. 不同金属玻璃β弛豫激活能和最小组分原子扩散激活能的关系。
FIG. 2.  Comparison between the activation energy of β relaxation Eβ, and the activation energy of the self-diffusions of the smallest constituting atoms Qs.d, in different MGs. A linear relation y =x (the line) can well fit the data.
图3 β弛豫和扩散相关联的解释,即多个β弛豫事件的协同作用导致了小原子扩散。
FIG. 3. (a) Schematic draw of the atomic configurations and motions of a β event in MGs. The ellipse represents the confinement of elastic matrix. The two arrows represent the atoms move back-and-forth reversibly. (b) Schematic draw about the relationship between β events and diffusions. The smaller red circle indicates a diffusing atom.