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中国科学院物理研究所 N04组供稿 第20期 2013年05月17日
北京凝聚态物理国家实验室
国际上首次实现单个自旋量子态的可逆操控及其在超高密度量子信息存储中的原理性应用
   对纳米量子结构的电子态和自旋态的可逆调控及其在未来量子信息中的应用一直是凝聚态物理及其应用领域中最重要的前沿研究之一,相关研究具有极强的挑战性。在过去的十多年中,中科院物理研究所高鸿钧研究员带领的研究团队在这个领域开展了系统的研究和探索,并发现了单个分子尺度上的电导转变,同时实现了其在超高密度信息存储中的原理性应用。1996年至今,该研究团队在该学术方向上取得了一系列成果并一直居国际前沿地位(Phys. Rev. Lett. 84, 1780 (2000);J. Am. Chem. Soc.127, 15338 (2005);J. Am. Chem. Soc. 129, 2204 (2007);Adv. Funct. Mater. 17, 770 (2007) )。在2000年,他们的相关研究成果被美国物理学会选为Physical Review Focus,称其为“奔向下一代的CD (Toward the next generation CD)”,“国际上首次证实在单分子极限尺度下的电导转变”;2005年,Nature Materials对稳定的重复的超高密度信息存储的工作的评价是:“国际上首次在单个Rotaxane类分子水平上实现的稳定的超高密度信息存储”(Nature Materials, 17th November, 2005); 关于单个Rotaxane类分子稳定可逆电导转变的后续工作又被2007年的Nature Nanotechnology, 16th February选为亮点报道。
   近期,他们通过近藤效应(即金属传导电子与分子自旋相互作用导致的费米面附近电导异常)探测纳米量子结构的自旋态,开展了自旋量子态的调控及其应用研究。2007年该研究团队报道了吸附于金单晶表面的磁性分子酞菁铁的研究工作,发现分子中心铁原子在金表面的吸附位置对近藤效应有很大影响。这是国际上首次报道固体表面吸附位置对单分子近藤效应的调控。该结果为自旋态的量子调控提供了一条新思路(Phys. Rev. Lett. 99, 106402 (2007) )。
   最近,高鸿钧研究组的博士研究生刘立巍同学等进一步实现了单个自旋量子态的可控且可逆转变,并成功地将其原理性地应用于超高密度的信息存储。他们在超高真空扫描隧道显微镜系统中,通过对Au(111)表面的酞氰锰分子(MnPc)通氢气或氢原子,实现了分子中心磁性原子的单个氢原子吸附,从而使该体系近藤效应由“开”到“关”。进一步的密度泛函理论计算表明,虽然氢原子吸附几乎没有改变锰离子的总电子数,但电子在3d轨道内的重排导致了分子的自旋由S = 3/2 降为 S = 1;同时氢原子吸附导致分子与基底的间距增大,使得近藤效应消失。更重要的是,这一自旋态的转变过程是可逆的:通过在局域范围内施加STM针尖脉冲,或者给样品加热,可以实现分子的单个或集体脱氢,从而恢复体系的自旋态和近藤效应。这项工作在国际上首次实现了对单个自旋量子态的可逆控制,是首次利用单分子自旋可逆“开关”的近藤效应来实现单分子尺度(1.5 nm大小的存储点和1.5 nm的最小点间距)的量子信息存储,为未来在量子信息存储与计算以及气体传感器等领域的应用开辟了新的途径。
   该项研究工作得到了国家自然科学基金,“973”项目和中国科学院的支持。马里兰大学的欧阳敏教授、利物浦大学的W. Hofer教授、新加坡Graphene Research Center的A. H. Castro Neto教授在机理研究方面参与了讨论与合作。相关结果发表在近期的Scientific Reports 3,1210 (2013)上。
图1. MnPc在氢原子吸附前后的STM形貌图和dI/dV谱线
图2. MnPc在氢原子吸附前后的STM模拟图和自旋变化的计算结果及示意图
图3. (a)和(b)的上图是利用Au(111)上MnPc分子阵列的可逆自旋转变(“0” 和“1”开关特性)特性实现信息的写入与擦除,“点”间距为6个纳米,下图是对应的STM形貌像。(c) 在密堆积的MnPc分子薄膜上实现了“点”间距为1.5纳米的量子信息存储(上图),和多次循环反复擦写(d)。

相关链接: 
1. Liwei Liu, Kai Yang, Yuhang Jiang, Boqun Song, Wende Xiao, Linfei Li, Haitao Zhou, Yeliang Wang, Shixuan Du, Min Ouyang, Werner A. Hofer, Antonio H. Castro Neto, and Hong-Jun Gao.
"Reversible Single Spin Control of Individual Magnetic Molecule by Hydrogen Atom Adsorption"
Scientific Reports 3,1210(2013)
http://www.nature.com/srep/2013/130204/srep01210/full/srep01210.html
2. Supporting Information
http://www.nature.com/srep/2013/130204/srep01210/extref/srep01210-s1.pdf

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