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中国科学院物理研究所 SC8组供稿 第24期 2018年04月20日
北京凝聚态物理国家研究中心
发现112型铁基超导体的中子自旋共振模
  非常规超导微观机理是凝聚态物理前沿研究中长期悬而未决的重大难题。在铜氧化物、重费米子以及铁砷/铁硒化物等非常规超导体中,超导电性往往与反铁磁有序态相伴而生。与常规超导体中电子-声子耦合机制不同,非常规超导电性更可能与电子-电子自旋相互作用相关,最直接的证据就是中子散射实验发现的剧烈自旋涨落和自旋共振模。随着温度降低进入超导态,对应母体的反铁磁波矢附近的自旋激发强度会与超导发生共振效应,在某一能量附近形成自旋共振峰,峰强度的温度依赖与超导序参量非常类似,中心共振能量(ER)与超导临界温度(Tc)成正比。关于自旋共振效应的物理起源有多种解释,其中最普遍认可的解释为:从自旋单态的超导库伯电子对到自旋三重态的粒子-空穴对激发,即为自旋数为1(Spin-1)的集体激发模。
  铁基超导体自2008年发现以来,同样在绝大多数材料体系中发现了自旋共振模,说明自旋涨落在铁基超导微观机理中有着不可或缺的角色。由于铁基超导的多轨道特征,自旋共振模被认为是多重费米面嵌套下的能隙符号反转的超导电子配对证据之一,即处于不同费米面但相同轨道中的电子通过交换反铁磁涨落产生配对相互作用,在相干凝聚到超导态时产生自旋共振效应。然而,自旋共振能量是否与超导临界温度成标度关系,自旋共振强度是否强烈依赖于费米面,以及自旋共振是否仍为Spin-1集体激发模,均是尚未取得一致结论的问题。由于铁基超导材料往往具有复杂的多轨道物理、多变的能隙大小和符号、强烈的自旋-轨道耦合等,对理解自旋共振以及非常规超导电性的微观机制造成了不同程度上的困扰,以上问题需要在更多的铁基超导体系中加以实验检验。
  最近,中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心的SC8研究组利用非弹性中子散射研究了新型112结构体系铁基超导体,成功发现了其中的自旋共振模。自旋共振能与Tc满足铁基超导体系中的标度关系:ER=4.9kBTc(图1),自旋共振强度不与其费米面结构直接相关,且具有空间各向同性,与Spin-1集体激发模图像吻合。
  112型铁基超导体于2013年被发现,它具有与其他铁基超导体系基本类似的晶体结构、磁结构和费米面,但又独具个性,且更为复杂。例如:层状结构中嵌有特殊的锯齿形砷链,整体对称较低的单斜结构,磁波矢与其他铁砷化物类似但磁矩在面内旋转了45°,因砷4p轨道的介入导致在布里渊区边缘多出一个电子型费米口袋。严格化学计量比的112型铁基超导母体因其化学配位失稳而难以合成,一般需要引入电子掺杂才能制备,如Ca1-xLaxFeAs2体系,所谓CaFeAs2母体并不稳定存在。因为112型铁基超导体系的大尺寸高质量单晶样品难以生长,特别是其超导电性总是部分实现,相关的超导机理研究特别是中子散射实验一直比较匮乏。SC8研究组的博士生谢涛等经过长时间尝试摸索,成功生长出尺寸在数个毫米的高质量112体系单晶样品,并在引入少量Ni掺杂之后获得了100%体超导(Tao Xie et al., Supercond. Sci. Technol. 30, 095002 (2017))。在此基础上,他们大量生长了Tc=22 K的Ca0.82La0.18Fe0.96Ni0.04As2单晶样品,前后历时一年有余,终于成功获得了1500余片单晶(总质量2.3克,全部定向排列后镶嵌角小于3°),达到了非弹性中子散射实验的要求 (图2)。随后,他们与国际同行合作开展了一系列中子散射实验研究。
  他们在日本与J-PARC散裂中子源的Minoru Soda, Takatsugu Masuda, Shinichi Itoh等合作,利用基于飞行时间技术的非弹性中子散射实验首次在该112型铁基超导体中发现了自旋共振效应,自旋共振中心能量为11 meV (图3(a)(b))。通过和其他铁基超导体的自旋共振对比,该112体系的自旋共振能与临界温度同样符合线性标度关系:ER=4.9kBTc。他们在澳大利亚与ANSTO中子源和澳大利亚中子散射中心的Sergey Danilkin合作,利用常规三轴非弹性中子散射实验研究了112型铁基超导体自旋共振能量随温度和动量的演变关系,发现自旋共振能几乎不随温度变化,且共振强度在动量空间具有很好的二维特征(图3(c)(d))。他们在法国与劳厄-郎之万研究所(ILL)的Frederic Bourdarot、Louis-Pierre Regnault等合作,利用基于三轴中子散射谱仪的极化中子散射技术分析了112型铁基超导体中自旋共振的各向异性,发现自旋共振强度在自旋空间几乎各向同性,并与动量和温度变化无关(图4)。为了进一步理解自旋共振效应,他们还与印度霍米·巴巴国立研究所的Haranath Ghosh、 Abyay Ghosh等合作开展了112型铁基超导体能带结构和费米面的第一性原理计算,发现砷4p轨道与铁3d轨道的多重杂化效应,同时注意到其中空穴型费米面已因Ni掺杂的引入具有强烈的三维特性(图5)。这些结果说明,尽管112型铁基超导体的结构和费米面相对复杂,其自旋共振峰却是极其简单的二维特性。特别是,自旋-轨道耦合大幅度削弱的情况下,观测到的空间各向同性的自旋共振意味着满足Spin-1集体激发模图像。该研究结果对理解铁基超导体自旋共振的微观起源乃至其超导机理都有重要的启示,已于2018年3月27日发表在Physical Review Letters (Phys. Rev. Lett. 120, 137001 (2018))。
  上述研究工作由SC8研究组的罗会仟副研究员负责,主要工作由博士生谢涛完成,SC8组的龚冬良博士和李世亮研究员为论文的主要合作者。该研究工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、中科院B类先导、中科院青促会等项目的支持。
  论文链接:Neutron Spin Resonance in the 112-Type Iron-Based Superconductor
图1. 铁基超导体中自旋共振能与临界温度的线性标度关系
图2. 中子散射实验用到的Ca0.82La0.18Fe0.96Ni0.04As2铁基超导单晶及其结构和超导转变。
图3.112型铁基超导体中的准二维中子自旋共振模。
图4. 极化中子散射分析自旋共振模为空间各向同性。
图5. 112型铁基超导体的多轨道能带结构与三维费米面。
下载附件>> CaLaFeNiAs_Spin resonance_T Xie_HQ Luo_PRL_2018-03.pdf
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