中国科学院物理研究所
北京凝聚态物理国家研究中心
SC2组供稿
第11期
2022年02月17日
量变导致质变:奇异金属与高温超导的普适物理规律

  最近,中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心利用材料基因工程“连续组分外延薄膜与匹配的跨尺度表征技术”获得了奇异金属散射(线性电阻斜率A1)与高温超导转变温度(Tc)之间的普适物理规律(A10.5~Tc)。这一规律揭示了非常规超导与奇异金属态这两大跨世纪难题的共同驱动机制,走出高温超导“量变导致质变”的关键一步。相关成果以Scaling of the strange-metal scattering in unconventional superconductors为题于北京时间2022年2月17日在《自然》杂志刊发Nature 602, 431,2022】

一、问题与挑战:高温超导与其奇异金属正常态间是否存在量化物理规律?

  超导自诞生至今已有110年的研究历史,早期的超导研究集中在传统金属及合金中,其超导转变温度通常较低(< 30 K)。在超导转变温度之上,超导体处于正常态,跟普通金属性质相似。1957年,Bardeen、Cooper、Schrieffer(BCS)在同位素效应的启发下,首次构建了以声子为媒介的电子配对图像,成功地解释了传统金属及合金中的超导电性。基于BCS电声耦合机制,常压下超导转变温度存在一个约为40 K(约零下236摄氏度)的上限(McMillan极限)。

  1986年发现的铜氧化物超导家族,其超导转变温度突破McMillan极限,常压下最高到达135 K。已有的实验结果证实高温超导体中同样存在电子配对,但不同于电声子配对机制,高温超导体广泛被认为来源于电子间关联相互作用,被称为非常规超导体。经过30多年的研究,高温超导机理仍未达成共识,成为凝聚态物理研究中的跨世纪难题。究其原因,高温超导体系的复杂性使得研究者对决定其转变温度的重要物理量实验认识仍然不足,尚不能启发理论突破。

  随着研究不断深入,越来越多的证据表明高温超导的奥秘可能存在于产生超导的正常态当中。对于铜氧化物超导体,当温度升至超导转变温度以上,其电阻率ρ随温度T表现出线性依赖(即Δρ=A1T)的“奇异金属”行为,与常规金属的费米液体平方关系(Δρ=A2T2)相悖,成为高温超导体正常态中最为“不正常”的特性。同高温超导的机理一样,奇异金属行为的微观起源也是凝聚态物理的一大未解之谜。已有的实验结果显示奇异金属态与高温超导相辅相成,因此揭示它们之间的内在量化联系,有望为进一步揭示高温超导机理提供重要线索。

  物理研究所金魁研究员带领团队发挥超导单晶薄膜和超导组合薄膜技术特色,长期深入研究一类关键高温超导体系La2-xCexCuO4(LCCO,唯一覆盖全超导掺杂区的电子型高温超导体系,但只能以单晶薄膜的形式稳定存在)。2011年,金魁及合作者基于数年努力获得的系列高质量单组分LCCO超导单晶薄膜,首次获得完整的电子掺杂铜氧化物过掺杂区域相图Nature 476, 73, 2011】,发现了该体系异于反铁磁自旋涨落的第二量子临界点Proc. Natl. Acad. Sci. USA 109, 8440, 2012】

  他们通过研究LCCO薄膜低至20 mK(毫开尔文)的正常态输运特性,发现奇异金属散射率A1与超导转变温度Tc呈正关联,暗示奇异金属态与高温超导存在某种内在联系。然而,受组分控制精度(约百分之一)限制,使用传统的单点研究模式难以得到足够数量的高精度数据,这使得获取两者之间的定量化规律成为一个极具挑战性的课题

二、创新与结果:发展新一代高通量实验技术成功获得普适物理规律

  该团队历时多年创造性地将材料基因工程的理念和核心技术引入超导研究,针对高温超导材料特点不断发展高通量制备与跨尺度快速表征技术【见中文综述,物理学报 70, 017403, 2021】,推进材料基因计划与超导研究的深度交叉融合,开创了独具特色的高通量超导研究范式【见英文综述Supercond. Sci. Technol. 32, 123001, 2019;Chin. Phys. B 27, 127402, 2018】

  2017年,团队首次利用组合激光分子束外延技术在1 平方厘米单晶衬底上成功制备出沿一个方向具有连续化学组分梯度(0.10≤x≤0.19)的单一取向La2-xCexCuO4高通量薄膜Sci. China: Phys., Mech. Astron. 60, 087421, 2017,封面故事】,其两端组分分别对应于最佳超导掺杂(x = 0.10)和费米液体金属(x = 0.19)。

  在此基础上,结合团队发展的从毫米到微米的跨尺度结构和输运表征技术,将物性分辨率提升两个数量级(至万分之一),从而精确地确定了量子临界组分xc。通过国际合作在美国劳伦斯伯克利国家实验室同步辐射光源(Beamline 12.3.2 @Advanced Light Source)完成微米量级的X射线结构分析。

  传统实验方法三年时间只有个别数据点,而基于新一代全流程高通量实验,团队成功在数月时间积累足够数量的可靠数据,并首次观察到了超导转变温度Tc、相对掺杂组分(x-xc)与奇异金属散射率A1三者之间的定量化规律Tc ~ (x-xc)0.5 ~ A10.5。更重要的是,从LCCO中获得的Tc ~ A10.5规律可推广至空穴型铜氧化物、铁基超导体、有机超导体等非常规超导体系,具有普适性,表明奇异金属态与非常规超导态有共同的驱动因素。

三、高通量超导研究范式

  这一工作是材料基因计划与超导研究的深度交叉融合产生的高通量超导研究范式的成功案例。两名国际审稿人将该团队开创的“连续组分外延薄膜与匹配的跨尺度表征技术”加速高温超导定量化物理规律探索的新型研究范式高度评价为“tour de force”(绝技)。铜氧化物高温超导体中还有更多的量化规律有待发掘,研究团队计划继续发展和使用新一代高通量实验技术,系统地探索产生高温超导电性的其它关键因素,同时在物理所怀柔材料基因平台单晶薄膜实验站推广该实验技术至其它量子材料体系。

  该工作是在赵忠贤院士的建议下,由金魁研究员构思并带领团队攻关,物理所蒋坤特聘研究员、杨义峰研究员、胡江平研究员、向涛院士提供理论支持,物理所程智刚特聘研究员协助低温测试、美国劳伦斯伯克利国家实验室Tamura研究员和马里兰大学Takeuchi教授帮助同步辐射结构表征。金魁团队骨干袁洁主任工程师和陈其宏特聘研究员为并列第一作者,多名博士后、研究生和已毕业博士生参与贡献。胡江平研究员、Takeuchi教授和金魁研究员为共同通讯作者。

  以上工作得到了国家重点研究发展计划、国家自然科学基金、北京自然科学基金、广东省重点领域研发计划、以及中国科学院战略性先导科技专项(B类)、前沿重点项目和创新交叉团队的支持。